背景介绍
为了应对反渗透过程中可能引发的生物污染问题,广泛采用生物抑菌剂来抑制微生物的繁殖。其中,异噻唑啉酮(BIT)因其高效且广谱的特性而被作为抑菌剂广泛应用。然而,过度使用异噻唑啉酮也引发了一系列问题。生物接触异噻唑啉酮可能导致皮肤过敏、神经细胞死亡等负面影响,并对生态环境造成潜在危害,因此应在排放前对异噻唑啉酮进行处理。传统的处理方法通常采用臭氧氧化,然而这一过程不仅能耗较高,还伴随着二次污染问题。为了解决异噻唑啉酮处理中的难题,光催化技术受到广泛探索。锐钛矿相二氧化钛具有高光催化活性和强氧化还原能力,但其在仅占太阳光谱4%的紫外光区域展示出较高活性。此外,二氧化钛上产生的光生电子-空穴对易发生重组,对光催化性能带来不利影响。因此,改性二氧化钛来降低其禁带宽度、抑制电子-空穴对的复合,并拓展其光吸收范围,成为解决光催化处理异噻唑啉酮所面临挑战的关键之一。
成果简介
为提升二氧化钛的光催化性能,引入了B元素替代TiO2中的O,创造氧空位和电子缺陷。同时,以稀土金属Gd元素对TiO2进行掺杂,替代Ti。相对于Ti,Gd原子的较大半径,因而Gd的掺杂导致电荷不平衡,使TiO2晶格扭曲,产生更多氧空位,这有利于太阳辐射下形成电子-空穴对,并延缓电荷载流子的复合。金属或非金属元素的掺杂有助于产生反应性自由基,如•OH和O2•−,促进有机污染物的吸附和降解。此外,降低TiO2制备过程中的煅烧温度导致TiO2前体(如钛酸四丁酯)不完全矿化,这能够引入部分碳掺杂,以增加氧空位并导致带隙变窄。同时,碳掺杂提高材料的亲水性,有助于有机污染物的吸附和催化降解。为深入研究光催化剂自由基的生成和污染物降解机理,还进行了表征、猝灭实验、电子自旋共振(ESR)测试、质谱(MS)分析以及密度泛函理论(DFT)计算等研究。